Gaetano Bisleti fu creato e proclamato Cardinale Diacono di S. Agata in Suburra da Papa Pio X nel Concistoro del 27 novembre 1911.
Dal 2 gennaio 1914 fu Gran Priore del Sovrano Militare Ordine di Malta. Partecipò al Conclave del 1914 che elesse papa Benedetto XV.
Papa Benedetto lo nominò primo Prefetto della Congregazione per i Seminari e le Università il 1° dicembre 1915. Fu Cardinale elettore nel conclave del 1922 che elesse Papa Pio XI.
Come cardinale protodiacono annunciò l'elezione di Pio XI e il 12 febbraio 1922 incoronò il nuovo papa con la Tiara papale. Nell'ottobre 1911 sposò il futuro imperatore d'Austria-Ungheria Carlo I d'Austria (della famiglia degli Asburgo) con sua moglie Zita di Borbone-Parma.
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